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硒原子,橙色表示,植入物在蓝色钨和黄色硫的单层以形成詹纳斯层。在背景中,电子显微镜证实原子位置。信用橡树岭国家实验室,能源的美国部
硒原子,橙色表示,植入物在蓝色钨和黄色硫的单层以形成詹纳斯层。在背景中,电子显微镜证实原子位置。信用橡树岭国家实验室,能源的美国部

抽象:
能源部橡树岭国家实验室部领导的一个研究小组用一个简单的过程,植入物原子精确到超薄晶体的顶层,产生双面结构,不同化学成分。所得到的材料,被称为詹纳斯结构两面对罗马神之后,可证明在显影能量和信息技术是有用的。

工艺“两面派”纳米材料可能有助于能源,信息技术

Oak Ridge, TN | Posted on June 26th, 2020

“我们正在取代并且在厚度仅有三个原子层只更换最上面的原子,当我们完成后,我们中间有一个美丽的剑锋单层,其中顶部的所有原子都硒,钨和硫在底部,”橡树岭国家实验室的大卫Geohegan,这项研究发表在ACS Nano的美国化学学会的杂志的资深作者。“这是第一次发现的Janus 2D晶体已经由这样简单的工艺制造。”

Yu-Chuan Lin, a former ORNL postdoctoral fellow who led the study, added, "Janus monolayers are interesting materials because they have a permanent dipole moment in a 2D form, which allows them to separate charge for applications ranging from photovoltaics to quantum information. With this straightforward technique, we can put different atoms on the top or bottom of different layers to explore a variety of other two-faced structures."

This study probed 2D materials called transition metal dichalcogenides, or TMDs, that are valued for their electrical, optical and mechanical properties. Tuning their compositions may improve their abilities to separate charge, catalyze chemical reactions or convert mechanical energy to electrical energy and vice versa.

A single TMD layer is made of a ply of transition metal atoms, such as tungsten or molybdenum, sandwiched between plies of chalcogen atoms, such as sulfur or selenium. A molybdenum disulfide monolayer, for example, features molybdenum atoms between plies of sulfur atoms, structurally similar to a sandwich cookie with a creamy center between two chocolate wafers. Replacing one side's sulfur atoms with selenium atoms produces a Janus monolayer, akin to swapping one of the chocolate wafers with a vanilla one.

这项研究之前,把一个TMD单层成两面派结构是一个多实际的实验成就了理论的壮举。在约剑锋单层的许多科学论文2017年以来出版的60报道的理论预测,只有两个描述的实验合成它们,依莲。这反映在作出由于阻止其生长通过常规方法的显著能量壁垒剑锋单层的难度。

在2015年,橡树岭国家实验室小组发现,脉冲激光沉积可能钼硒转化为二硫化钼。在中心纳米材料科学,一个美国能源部科学办公室的用户在设施橡树岭国家实验室,脉冲激光沉积,是发展量子材料的关键技术。

“我们推测,通过控制原子的动能,我们可以在一个单层植入他们,但我们从来没有想过我们能够取得如此精致的控制,” Geohegan说。“只有与橡树岭国家实验室计算原子论建模和电子显微镜技术,我们能够了解如何植入只是单层,这是惊人的一小部分。”

该方法使用的脉冲激光汽化固体靶成热等离子体,其由向基板的靶膨胀。本研究中使用的硒靶上以产生一梁状二至九硒原子,其被定向到撞击预生长二硫化钨单层晶体的簇的等离子体。

The key to success in creating two-faced monolayers is bombarding the crystals with a precise amount of energy. Throw a bullet at a door, for example, and it bounces off the surface. But shoot the door and the bullet rips right through. Implanting selenium clusters into only the top of the monolayer is like shooting a door and having the bullet stop in its surface.

“这不是简单的调整你的子弹,” Geohegan说。最快的硒集群,以每42原子电子伏特(eV),通过单层撕开能量;他们需要可控地放慢植入到顶层。

"What's new from this paper is we are using such low energies," said Lin. "People never explored the regime below 10 eV per atom because commercial ion sources only go down to 50 eV at best and don't allow you to choose the atoms you would like to use. However, pulsed laser deposition lets us choose the atoms and explore this energy range fairly easily."

的关键在于调整动能,林说,是通过在压力控制腔室中加入氩气以可控地减慢硒簇。限制动能限制原子级薄的层,以特定的深度的渗透。在低能量暂时人群和位移原子的区域中注入原子簇的脉冲,引起局部缺陷和病症在晶格中。“然后,将晶体喷射额外的原子自愈和再结晶成有序晶格,” Geohegan说明。重复该注入和在愈合过程并用可以增加硒组分在顶层中至100%来完成高质量的Janus单层的形成。

可控植入在这种低动能政权再结晶二维材料是一种新型的道路,使2D量子材料。“詹纳斯结构可以在所需要的半导体电子集成低温区区分钟制成,”林说,从而为生产线制造的方式。接下来,研究人员想尝试这种塑料大量生产有用的柔性衬底,使得剑锋单层。

为了证明,他们已经实现了的Janus结构,ORNL的Chenze Liu和格尔德杜舍尔,既田纳西州,诺克斯维尔大学,和马修奇泽姆使用高分辨率电子显微镜来检查倾斜晶体,以确定在顶部层,其原子数为(硒)与所述底层(硫)。

然而,如何理解过程代替硫原子具有较大的硒原子 - 一个积极轻而易举的事情 - 是一个挑战。橡树岭国家实验室的米娜尹使用超级计算机在橡树岭领导计算设施,在橡树岭国家实验室一个DOE科学办公室的用户设备,计算的使用首要原则理论上说,这一场艰苦的战斗能量动态。

此外,科学家们需要了解energy transferred from clusters to lattices to create local defects. With molecular dynamics simulations, ORNL's Eva Zarkadoula showed clusters of selenium atoms collide with the monolayer at different energies and either bounce off it, crash through it or implant in it -- consistent with the experimental results.

To further confirm the Janus structure, ORNL researchers proved structures had predicted characteristics by calculating their vibrational modes and conducting Raman spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy experiments.

To understand that the plume was made of clusters, scientists used a combination of optical spectroscopy and mass spectrometry to measure molecular masses and velocities. Taken together, theory and experiment indicated 3 to 5 eV per atom was the optimal energy for precise implantation to form Janus structures.

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关于橡树岭国家实验室
科学能源部办公室支持的综合科学,电子显微镜和计算研究。这项研究是在内的纳米材料科学和橡树岭领导计算设施的使用资源的用户进行的项目;两者都是在橡树岭国家实验室科学用户设施的能源部办公室。

UT斯达康,巴特尔管理橡树岭国家实验室的科学能源部办公室。在美国,科学办公室的物理科学基础研究的单一最大支持者正在努力解决一些我们这个时代最紧迫的挑战。欲了解更多信息,请访问:https://www.energy.gov/science。

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本文的标题是“低能量注入到过渡金属二硫属化物单层形成的Janus结构。”:

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